一级毛片特级毛片黄毛片_ 尹文艷&趙麗娜&楊國平JACS：配位驅動(dòng)自組裝Cu單原子納米酶！

研究?jì)热?/strong>

近年來(lái)，具有獨特類(lèi)酶催化性能的納米酶引起了人們的極大關(guān)注。它們具有獨特的優(yōu)勢，可以克服天然酶的局限性，如難以?xún)Υ?、易變性和高成本。如何?yōu)化納米酶的類(lèi)酶催化活性以提高其適用性已成為一個(gè)巨大的挑戰。

中國科學(xué)院高能物理研究所尹文艷研究員、趙麗娜研究員和東華理工大學(xué)楊國平提出了一種L-半胱氨酸（L-Cys）配位驅動(dòng)的自組裝策略，激活聚乙烯吡咯烷酮（PVP）修飾的Cu單原子納米酶MoOx-Cu-Cys（MCCP-SAzymes），用于催化腫瘤特異性治療。MCCP的最大CAT樣催化效率比典型MnO2納米酶高138倍，并且表現出比天然過(guò)氧化氫酶高14.3倍的親和力。相關(guān)工作以“Coordination-Driven Self-Assembly Strategy-Activated Cu Single Atom Nanozymes for Catalytic Tumor-Specific Therapy”為題發(fā)表在國際著(zhù)名期刊Journal of the American Chemical Society上。

研究要點(diǎn)

要點(diǎn)1. 這種可行的協(xié)調驅動(dòng)自組裝策略，構建了聚乙烯吡咯烷酮（PVP）修飾的銅單原子納米酶MoOx-Cu-Cys-PVP（MCCP-SAzymes）。具有調節負載速率的Cu單原子在氨基酸（L-半胱氨酸，L-Cys）結合的驅動(dòng)下，在MoOx-NP表面上自組裝。MoOx中原子Cu和O的弱金屬-載體相互作用在MCCP中形成了明確的L-Cys-Cu??O電子結構活性位點(diǎn)，MCCP的Cu單原子含量可以合理調節至10.10wt%，激活了MoOx納米顆粒的過(guò)氧化氫酶（CAT）樣活性，以催化酸性微環(huán)境中H2O2的分解，從而增加O2的產(chǎn)生。

要點(diǎn)2. MCCP的最大CAT樣催化效率比典型MnO2納米酶高138倍，并且表現出比天然過(guò)氧化氫酶高14.3倍的親和力。

要點(diǎn)3. 密度泛函理論計算揭示了L-Cys-Cu到MoOx的L-Cys橋加速電子轉移，驗證了定義明確的L-Cys-Cu??O活性位點(diǎn)優(yōu)化了CAT樣活性，以匹配天然過(guò)氧化氫酶的活性位點(diǎn)。

要點(diǎn)4. 作者提出了氨基酸橋接酶的概念，因為它們模擬天然過(guò)氧化氫酶的活性位點(diǎn)。同時(shí)，MCCP可以與TME中的H2O2反應，通過(guò)類(lèi)似芬頓的反應生成高毒性羥基自由基（·OH），并持續將局部升高的O2轉化為單線(xiàn)態(tài)氧（1O2），以促進(jìn)X射線(xiàn)觸發(fā)的放射動(dòng)力學(xué)治療（RDT）。通過(guò)這種方式，MCCP能夠產(chǎn)生多種活性氧（ROS），包括·OH和1O2，以放大放射治療（RT），用于特異性催化增強腫瘤細胞凋亡。

該結果支持了一種很有前途的策略，即通過(guò)協(xié)調驅動(dòng)的自組裝構建/激活氧化還原納米酶，作為高效的酶模擬天然酶，以實(shí)現催化腫瘤特異性治療。

研究圖文

圖1. 合成、形態(tài)和結構表征。

圖2. 高CAT/Fenton樣活性和X射線(xiàn)放大了放射動(dòng)力學(xué)效應。

圖3. MCCP和MoOx類(lèi)CAT催化機理的DFT計算。

圖4. 體外選擇性腫瘤殺傷能力、ROS和LPO檢測以及MCCP的放射增敏作用。

圖5. MCCP擴增RDT致敏RT的體內瘤內穿透、抗腫瘤效果和機制。

文獻詳情

Coordination-Driven Self-Assembly Strategy-Activated Cu Single Atom Nanozymes for Catalytic Tumor-Specific Therapy

Jie Zhou, Deting Xu, Gan Tian, Qian He, Xiao Zhang, Jing Liao, Linqiang Mei, Lei Chen, Lizeng Gao, Lina Zhao,* Guoping Yang,* Wenyan Yin,* Guangjun Nie, Yuliang Zhao

J. Am. Chem. Soc.

DOI: 10.1021/jacs.2c13597

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